山西在碳微球制備及其催化應(yīng)用方面取得進展

近日，中國科學院山西煤炭化學研究所研究員李學寬團隊與山西大學教授楊恒權(quán)團隊合作，首次提出了以Pickering乳液為模板，基于表面活性劑乳滴限域空間組裝來制備內(nèi)部結(jié)構(gòu)豐富的碳微球的合成策略，并取得成功。碳微球由于具有良好的化學穩(wěn)定性、低的流體阻力、便于與反應(yīng)系統(tǒng)分離等特點，在實際的工業(yè)應(yīng)用中具有很大的優(yōu)勢。尤其是具有多級或多區(qū)域內(nèi)部結(jié)構(gòu)的微球，不僅能顯著提高內(nèi)部的傳質(zhì)，更讓發(fā)生在其內(nèi)部的化學過程的時空控制成為可能。因此，合成具有可控內(nèi)部結(jié)構(gòu)的碳微球受到研究人員的廣泛關(guān)注。然而迄今為止，現(xiàn)存的方法都無法滿足在微米尺度上合成具有內(nèi)部豐富結(jié)構(gòu)的碳球。
　　面對這一挑戰(zhàn)，研究人員提出了全新的合成策略，并且通過改變合成參數(shù)來可控地調(diào)整微球內(nèi)部結(jié)構(gòu)，得到一個前所未有的內(nèi)部多結(jié)構(gòu)的碳微球庫(圖1)。同時，研究人員通過對中間過程的捕捉以及根據(jù)乳滴限域空間內(nèi)相變的理論基礎(chǔ)，提出了微球內(nèi)部結(jié)構(gòu)的演變機理(圖2，詳見文章相關(guān)內(nèi)容)。更重要的是，研究人員還發(fā)現(xiàn)乳滴的限域效應(yīng)，這種效應(yīng)不僅影響了微球內(nèi)部結(jié)構(gòu)的變化，更提高了中孔結(jié)構(gòu)的有序性。通過乙酰丙酸加氫反應(yīng)，團隊人員驗證了這些內(nèi)部結(jié)構(gòu)豐富的微球在內(nèi)部傳質(zhì)和分離回收方面的優(yōu)勢，突出了其在工程應(yīng)用上的優(yōu)越性。此外，該策略還能夠一步對碳微球進行N、Co功能化，所得催化劑在芳香硝基化合物選擇性加氫過程中展現(xiàn)了優(yōu)異的活性、選擇性以及穩(wěn)定性。上述研究結(jié)果為碳材料以及其他無機材料的合成研究開辟了新的視野，所揭示的形成機理以及乳滴限域效應(yīng)為制備具有內(nèi)部復雜結(jié)構(gòu)的微球提供了一個通用的原理。