離子液體調控錳氧化物薄膜金屬絕緣體轉變研究獲進展

　　通過場效應結構來調控過渡金屬氧化物的物性轉變是凝聚態(tài)物理的研究熱點之一。由于使用傳統(tǒng)柵極材料的場效應結構對載流子調控能力弱的缺點（<10¹³ cm^-2），不能對關聯電子氧化物的載流子濃度（~10¹⁴ cm^-2）進行有效調控，研究人員一直在尋找新的手段來進行過渡金屬氧化物的場效應調控。近幾年發(fā)展起來的用離子液體作為柵極材料的雙電層晶體管結構迅速引起研究人員的廣泛關注，電勢主要降落在液體/固體界面厚度約1納米的雙電層上，對應的載流子濃度可高于10¹⁴ cm^-2，基于這種新穎結構人們實現了對多種材料包括過渡金屬氧化物的金屬絕緣體轉變、超導性質的調控。但最近的一些研究結果表明，離子液體和過渡金屬氧化物界面處的強電場會誘發(fā)氧離子的遷移，從而導致物性的改變。

　　中國科學院物理研究所／北京凝聚態(tài)物理國家實驗室(籌)研究員金奎娟和中科院院士楊國楨領導的L03組一直致力于激光分子束外延方法制備高質量過渡金屬氧化物薄膜及其物性調控的研究，對氧空位在過渡金屬氧化物物性中期的重要作用進行了系列研究（Sci. Rep. 5, 11335, 2015; Sci. Rep. 3, 2618, 2013）。最近，針對離子液體調控過渡金屬氧化物機制的爭議，該課題組副研究員葛琛在La_0.8Sr_0.2MnO₃薄膜中利用離子液體調控實現了大于四個量級的金屬絕緣體轉變（圖1）。與研究員谷林合作，通過球差校正掃描透射電鏡技術直接證實了在加柵壓之后La_0.8Sr_0.2MnO₃薄膜出現了氧空位（圖2），與北京同步輻射光源副研究員王嘉鷗合作測量的XAS結果同樣證實了氧空位的出現。研究發(fā)現氧空位的出現跟使用的離子液體中的水含量存在密切關系，水含量越多調控效果越明顯（圖3）。在和物理所研究員胡勇勝、李泓、金魁以及上海硅酸鹽研究所研究員郭向欣充分討論后，寫出了該過程的電化學反應方程式。該工作首次揭示了使用離子液體調控氧化物時離子液體中的水可以與氧化物之間發(fā)生電化學反應產生氧空位，導致材料物性的極大改變。離子液體調控氧化物物性的現象很可能存在多種調控機制，需要小心處理。

　　該項研究結果發(fā)表在Adv. Mater. Interfaces 2, 1500407 (2015)。該工作得到了中國科學院，科技部“973”項目 、“863”項目以及國家自然科學基金等項目的支持。

    圖1 離子液體柵壓調控LSMO薄膜的金屬絕緣體轉變，隨著加柵壓時間的增長，LSMO薄膜從金屬態(tài)變?yōu)榻^緣態(tài)以及得到的離子液體調控相圖

    圖2 球差校正STEM暗場像和明場像，以及明場像的線掃描分析結果，表明離子液體調控后的LSMO薄膜中出現了大量的氧空位

圖3 調控效果強烈依賴于離子液體中的水含量